La banda estaba demostrando lucidez en sus decisiones y conocimiento del medio. Así que para allanar el camino a su siguiente Lp, editaron los singles “19th Nervous Breakdown”, dedicado a Chrissie Shrimpton, novia de Jagger y “As tears go by”, llegando al nº 2 de las listas y que más tarde popularizaría Marianne Faithfull. Pero como decíamos, los Stones publicaron Aftermath al poco tiempo, en 1966, un álbum en el que alcanzarían su madurez compositiva, escribiendo por primera vez todos los cortes del disco y presentado uno de los mejores Lp´s de los años 60 gracias a temas como “Under my thumb”, “Mother’s Little Helper”, “Out of time”, “Lady Jane” o “Think”. El disco llegó al número 1 en el Reino Unido. En mayo de 1966 apareció “Paint it black”, para muchos, uno de los himnos de la banda británica. Editado en la versión americana del disco, y que supuso un nuevo número 1 que presentaba a Brian Jones al mundo como multiinstrumentista, tocando el sitar hindú, la tamboura griega, guitarra eléctrica, guitarra acústica, armónica, dulcémele, slide guitar, piano, órgano, clave, marimba y saxofón. Jack Nitzsche interviene interpretando las partes de piano. Y retomando “Paint it black”, el tema tiene ese toque sombrío gracias a Wyman, que en busca de una forma de robustecer el sonido del bajo, comenzó a golpear con los puños los pedales del órgano durante la sesión de grabación, conformando un tema que pasaría a la historia en cuanto a musicalidad y lírica.
En el plano sentimental la banda también cosechaba éxitos. Mick Jagger estaba relacionado con Chrissie Shrimpton desde 1963, pero en 1966 comenzaría a salir con Marianne Faithfull, con quien estuvo hasta 1970, año en el que también mantenía relaciones con Marsha Hunt, para terminar casándose con Bianca Pérez Moreno de Macías.
A mediados de la década, los conciertos de los Rolling Stones eran continuamente interrumpidos por sus fans, que invadían los escenarios abrazándose a sus componentes. Su capacidad de interpretación en directo fue atrapada en el disco Got live if you want de 1966. En formato sencillo publicaron “Have you seen your mother, baby, standing in the shadow”, que llegaría al número 5, mientras que Marianne Faithfull adaptó con éxito “As tears go by”, bajo la producción y arreglos de Andrew L. Oldham. El año 1967 comenzaría con el estupendo, pero infravalorado, Between the Buttons. Criticado en la época por su distanciamiento del R&B, sin apreciar el magistral tacto melódico de temas como “Let’s spend the night together”, “Ruby Tuesday”, “Connection”, “Back street girl” o “All sold out”. Este trabajo sería el último álbum producido por Andrew L. Oldham.
Pero el drama interno de la banda no tardaría en salir a la luz. Los primeros conflictos legales para la banda llegaron en 1967, cuando Mick Jagger, Keith Richards y el galerista Robert Fraser, amigo de los Stones, pasaron a disposición judicial por posesión de drogas, sin embargo, les fue concedida la libertad provisional. El que sí estaba totalmente inmerso en el mundo de los estupefacientes era Brian Jones, el cual iba minando peligrosamente su salud.